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Mineiro de Varginha, Sérgio começou sua carreira musical participando como cantor do espetáculo Missa dos Quilombos, de Milton Nascimento, em 1982. A partir daí aprofundou seus conhecimentos musicais como violonista, intérprete, arranjador e compositor. Venceu alguns dos mais importantes festivais de música do Brasil até que, em 1991, conheceu aquele que se tornaria seu grande parceiro – o poeta Paulo Cesar Pinheiro – com quem compôs cerca de 180 músicas. Obra esta que já foi cantada por Milton Nascimento, Leila Pinheiro, Joyce, Olivia Hime, Sá e Guarabira, entre outros.
Em 1996, foi indicado ao Prêmio Sharp, maior prêmio da música brasileira, pelo seu primeiro CD: Aboio. Em 1999, apresentou-se no Hollywood Bowl – um dos templos sagrados da música americana – em espetáculo elogiadíssimo pela crítica local. Em 2002, lançou pela Biscoito Fino o CD Áfrico – uma obra-prima da música contemporânea brasileira. Dois anos depois, em 2004, lançou Sérgio Santos, também pela Biscoito Fino, só com composições suas, a maioria em parceria com Paulo César Pinheiro. Uma delas, Paixão Bandida, ganhou um terceiro parceiro: Francis Hime.